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超分子化學(xué)的研究和進(jìn)展
超分子化學(xué)的研究和進(jìn)展 摘 要:超分子化學(xué)是化學(xué)的一個(gè)嶄新的分支學(xué)科. 綜述了超分子化學(xué)的發(fā)展歷程、超分子的化學(xué)分類(lèi)、超分子化合物的合成以及應(yīng)用等問(wèn)題.
關(guān)鍵詞:超分子化合物; 主體客體; 識(shí)別作用; 配位
“超分子”一詞早在20 世紀(jì)30 年代已經(jīng)出現(xiàn),但在科學(xué)界受到重視卻是50 年之后了. 代寫(xiě)畢業(yè)論文 超分子化學(xué)可定義為“超出分子的化學(xué)”,是關(guān)于若干化學(xué)物種通過(guò)分子間相互作用結(jié)合在一起所構(gòu)成的,具有較高復(fù)雜性和一定組織性的整體的化學(xué). 在這個(gè)整體中各組分還保持某些固有的物理和化學(xué)性質(zhì),同時(shí)又因彼此間的相互影響或擾動(dòng)而表現(xiàn)出某些整體功能[1 ] . 超分子體系的微觀單元是由若干乃至許許多多個(gè)不同化合物的分子或離子或其他可單獨(dú)存在的具有一定化學(xué)性質(zhì)的微粒聚集而成. 聚集數(shù)可以確定或不確定,這與一分子中原子個(gè)數(shù)嚴(yán)格確定具有本質(zhì)區(qū)別,把多個(gè)組分的基本微觀單元聚集成“超分子”的凝聚力是一些(相對(duì)于共價(jià)鍵) 較弱的作用力. 如范氏力(含氫鍵) 、親水或憎水作用等[2 ] .
1 超分子化合物的分類(lèi)
1. 1 雜多酸類(lèi)超分子化合物
雜多酸是一類(lèi)金屬一氧簇合物,一般呈籠型結(jié)構(gòu),是一類(lèi)優(yōu)良的受體分子,它可以與無(wú)機(jī)分子、離子等底物結(jié)合形成超分子化合物. 作為一類(lèi)新型電、磁、非線性光學(xué)材料極具開(kāi)發(fā)價(jià)值[3 ] ,有關(guān)新型Keg-gin 和Dawson 型結(jié)構(gòu)的多酸超分子化合物的合成及功能開(kāi)發(fā)日益受到研究者的關(guān)注. 杜丹等[4 ,5 ]合成了Dawson 型磷鉬雜多酸對(duì)苯二酚超分子膜及吡啶Dawson 型磷鉬多酸超分子膜修飾電極,發(fā)現(xiàn)該膜電極對(duì)抗壞血酸的催化峰電流與其濃度在0. 35~0. 50 mol/ L 范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系. 靳素榮等[6 ]合成了9 鎢磷酸/ 結(jié)晶紫超分子化合物,并對(duì)其光致變色性質(zhì)進(jìn)行了探究,即合成化合物具有光敏性,漫反射日光即可使其變藍(lán). 王升富等[7 ]合成了磷鉬雜多酸- L - 半胱氨酸自組裝超分子膜電極,發(fā)現(xiàn)該膜電極對(duì)酸性溶液中的NO2- 有明顯的電催化還原作用. 畢麗華等[8 ]合成了多酸超分子化合物,首次發(fā)現(xiàn)了雜多酸超分子化合物溶于適當(dāng)有機(jī)溶劑中可表現(xiàn)出近晶相液晶行為. 劉術(shù)俠等[9 ]以Dawson 型砷鉬酸、金剛烷胺為原料合成了超分子化合物(C10H18N) 6As2Mo18O62·6CH3CN·8H2O ,該化合物具有可逆的光致變色特性,并提出了一個(gè)可能變色機(jī)理.
1. 2 多胺類(lèi)超分子化合物
由于二氧四胺體系可有效地穩(wěn)定如Cu ( Ⅱ) 和Ni ( Ⅱ) 等過(guò)渡金屬離子的高價(jià)氧化態(tài),若二氧四胺與熒光基團(tuán)相連,則光敏物質(zhì)熒光的猝滅或增強(qiáng)就與相連的二氧四胺配合物與光敏物質(zhì)間是否發(fā)生電子轉(zhuǎn)移密切相關(guān),即通過(guò)金屬離子可以調(diào)節(jié)熒光的猝滅或開(kāi)啟,起到光開(kāi)關(guān)的作用. 蘇循成等[10 ]合成了8 羥基喹啉取代的二氧四胺大環(huán)配體,其中含有2 個(gè)獨(dú)立的螯合基團(tuán),在適當(dāng)情況下能分別與金屬離子配位.
大環(huán)冠醚由于其自組裝性能及分子識(shí)別能力而引起人們廣泛的重視. 近來(lái),冠醚又成為在超分子體系中用于建構(gòu)主體分子的一種重要的建造單元. 代寫(xiě)碩士論文 李暉等[11 ]利用了冠醚分子的分子識(shí)別能力及蒽醌分子的光敏性,設(shè)計(jì)合成了一種新的氮雜冠醚取代蒽醌分子,并以該分子作為主體分子,以稀土離子作為客體構(gòu)成超分子體系,并研究了超分子體系內(nèi)的能量轉(zhuǎn)移過(guò)程.
1. 3 卟啉類(lèi)超分子化合物
卟啉及其金屬配合物、類(lèi)似物的超分子功能已應(yīng)用于生物相關(guān)物質(zhì)分析,展示了更加誘人的前景,并將推動(dòng)超分子絡(luò)合物在分析化學(xué)中應(yīng)用的深入開(kāi)展.
1. 4 樹(shù)狀超分子化合物
樹(shù)狀大分子(dendrimer) 是20 世紀(jì)80 年代中期出現(xiàn)的一類(lèi)較新的合成高分子. 薄志山等[12 ]首次合成以陰離子卟啉作為樹(shù)狀分子的核,樹(shù)狀陽(yáng)離子為外層,基于卟啉陰離子與樹(shù)狀陽(yáng)離子之間靜電作用力來(lái)組裝樹(shù)狀超分子復(fù)合物. 鑭系金屬離子(Ln3 + ) 如Tb3 + 和Eu3 + 的發(fā)光具有長(zhǎng)壽命(微秒級(jí)) 、窄波長(zhǎng)、對(duì)環(huán)境超靈敏性等特點(diǎn),是一種優(yōu)良的發(fā)光材料,但鑭系金屬離子在水溶液中只有很弱的發(fā)光. 朱麟勇等[13 ]合成了聚醚型樹(shù)枝體與聚丙烯酸線性聚合體的兩親雜化嵌段共聚物,研究表明聚醚樹(shù)枝體通過(guò)對(duì)Tb3 + 能量傳遞,使Tb3 + 發(fā)光強(qiáng)度大幅度提高的“天線效應(yīng)”.
1. 5 液晶類(lèi)超分子化合物
側(cè)鏈液晶聚合物具有小分子液晶和高分子材料的雙重特性,晏華在《超分子液晶》[14 ]中詳細(xì)討論了超分子和液晶的內(nèi)在聯(lián)系,探討了超分子液晶分子工程和超分子液晶熱力學(xué). 李敏等[15 ]從分子設(shè)計(jì)的角度出發(fā),合成了以對(duì)硝基偶氮苯為介晶基團(tuán)的丙烯酸類(lèi)液晶聚合物,液晶基元上作為電子受體的硝基和作為電子給體的烷氧基可與苯環(huán)、N N 之間形成一個(gè)離域的π電子體系. 初步的研究表明:電暈極化制備的該類(lèi)聚合物的取向膜具有二階非線性光學(xué)性質(zhì). 堪東中等[16 ]用4 ,4′- 二羧酸1 ,6 二酚氧基正己烷與等摩爾的4 ,4′- 聯(lián)吡啶合成了“T”型超分子液晶,并觀察到隨構(gòu)筑“T”型介晶基元分子結(jié)構(gòu)的變化,組裝超分子體系由單向性液晶向穩(wěn)定的雙向性液晶轉(zhuǎn)變的規(guī)律性.
1. 6 酞菁類(lèi)超分子化合物
田宏健等[17 ]合成了帶負(fù)電荷取代基的中位四(4′- 磺酸基苯基) 卟啉及鋅絡(luò)合物和帶正電荷取代基的2 ,9 ,16 ,23 四[ (4′- N ,N ,N 三甲基) 苯氧基]酞菁季銨碘鹽及鋅絡(luò)合物,并用Job 氏光度滴定的方法確定了它們的組成,為面對(duì)面的雜二聚體或三明治式的雜三聚體超分子排列. 發(fā)現(xiàn)在超分子體系中卟啉與酞菁能互相猝滅各自的熒光,用納秒級(jí)的激光閃光光解技術(shù)觀察到卟啉的正離子在600~650 nm 和酞菁負(fù)離子自由基在550~600 nm 的瞬態(tài)吸收光譜. 結(jié)果表明在超分子體系中存在分子間的光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移過(guò)程.
2 超分子化合物的合成
2. 1 分子自組裝
近年來(lái)分子自組裝作為一種新的化學(xué)合成方法倍受關(guān)注,代寫(xiě)醫(yī)學(xué)論文 尤其是分子尺寸在1~100 nm 的化合物,它們用常見(jiàn)的化學(xué)合成法一般很難得到. 最近,Yan 等[18 ]運(yùn)用超分子自組裝方法合成了長(zhǎng)度達(dá)厘米級(jí)、直徑達(dá)毫米級(jí)、管壁達(dá)400 nm 的管,成為超分子化學(xué)合成上的一個(gè)亮點(diǎn).
劉雅娟等[19 ]利用一對(duì)互補(bǔ)的分子組分5 (4 十二烷氧基苯乙烯基2 ,4 ,6 (1H ,3H) 嘧啶三酮和4胺基2 ,6 二十二烷基胺基1 ,3 ,5 三嗪的自組裝過(guò)程構(gòu)筑了一種直徑約為5μm 的超分子納米管. 變溫傅里葉紅外光譜研究表明,在納米管的形成過(guò)程中,氫鍵、π- π相互作用和范德華力等非共價(jià)鍵相互作用導(dǎo)致了超分子納米管的形成. Reinhoudt 等報(bào)道了最多具有47 個(gè)鈀配合物的有機(jī)金屬樹(shù)狀分子,準(zhǔn)彈性光散射實(shí)驗(yàn)(QELS) 、原子力顯微鏡(AFM) 和透射電鏡( TEM) 表明聚集體為直徑200 nm 的圓球,Puddephatt 合成了直到第4 代的樹(shù)狀鉑配合物(28 個(gè)配位中心) .
2. 2 模板合成
1992 年Mobil 公司的科研人員首次利用陽(yáng)離子型表面活性劑的超分子液晶模板,合成了有介孔結(jié)構(gòu)的氧化硅和鋁硅酸鹽,其中最具有代表性的是有六方排列介孔孔道的MCM - 41[20 ] .
以環(huán)糊精(α- CD ,β- CD ,γ- CD) 作為環(huán)的輪烷的合成及性能研究尤其引人注目. 環(huán)糊精邊緣是親水的,內(nèi)腔是疏水的,環(huán)糊精作為主體與疏水客體分子自我識(shí)別可形成輪烷. 劉育[21 ]在以環(huán)糊精為受體的分子識(shí)別和組裝方面做了深入的研究. Isnin 等成功地合成了不對(duì)稱(chēng)的輪烷. 分子一端為二甲基(二茂鐵甲基) 銨鹽,另一端為萘2 磺酸鹽. Stoddart 等用聚乙烯醇與α- CD 作用,端基為2 ,4 二硝基苯時(shí),得到了含有20~23 個(gè)α- CD 的珍珠項(xiàng)鏈型輪烷. Stoddart 等在室溫下合成一系列的索烴. 在室溫下以二苯34 冠10 (BPP34 CI 0) 作為模板得到了索烴,收率高達(dá)70 %[22 ] .
2. 3 其他方法
最近,趙樸素等運(yùn)用密度泛涵B3L YP 方法,在6 - 31G*水平上設(shè)計(jì)優(yōu)化了丁二酮肟與苯甲酸通過(guò)四重氫鍵構(gòu)筑的異三體超分子,代寫(xiě)職稱(chēng)論文 顯示形成三聚體的反應(yīng)可自發(fā)進(jìn)行,實(shí)驗(yàn)合成出相關(guān)異三聚體[23 ] .
趙士龍等[24 ]在水熱條件下,合成了新型超分子化合物(bipyH2) 2 (H2P2Mo5O23) . H2O ,研究表明,雜多陰離子與質(zhì)子化的4 ,4′- bipy 和水分子通過(guò)氫鍵連成無(wú)限二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),形成超分子化合物. 欒國(guó)有等[25 ]利用中溫水熱方法合成了化合物(H3NCH2CH2NH3) 2 [ (HPO4) 2Mo5O15 ] ,并確定其構(gòu)型為5 個(gè)MoO6 八面體通過(guò)共邊和共角連接形成1 個(gè)五元環(huán),其環(huán)平面的上下兩側(cè)各有一組HPO4 四面體通過(guò)共用3 個(gè)O 原子與Mo —O 簇鍵合,并且[ H2P2Mo5O23 ]4 - 與H3NCH2CH2NH3 通過(guò)強(qiáng)的氫鍵作用,形成一種新型的有機(jī)無(wú)機(jī)超分子雜化材料.
3 超分子化合物的應(yīng)用
3. 1 在光化學(xué)上的應(yīng)用
Lehn 等設(shè)計(jì)了專(zhuān)門(mén)用于光釋放堿金屬離子的穴醚,他們利用2 硝基芐基醚充當(dāng)一個(gè)大環(huán)的橋鍵,紫外光照可使此鍵斷裂,形成單環(huán)化合物,后者對(duì)堿金屬離子的絡(luò)合能力大大下降. 張海容等[26 ]發(fā)現(xiàn)在微量環(huán)已烷存在下,B CD 可誘導(dǎo)BNS 發(fā)射強(qiáng)的RTP. 尹偉等[27 ]用Eu2 + 與鄰菲咯啉( Phen) 、2 噻吩甲酰三氟丙酮( TTA) 和聯(lián)吡啶(D py) 形成的四元、三元和二元系列配合物與上述2 種分子篩組裝成新的系列超分子納米發(fā)光材料,并對(duì)它們的發(fā)光性能進(jìn)行了比較. 陳彰評(píng)[28 ]合成了卟啉冠醚4 ,4 二甲基聯(lián)吡啶超分子模型化合物. 研究發(fā)現(xiàn)4 ,4 二甲基聯(lián)吡啶能很好地配合到卟啉與冠醚形成的空穴中去,在光照條件下,生成的卟啉激發(fā)態(tài)分子能很好地進(jìn)行電子轉(zhuǎn)移,形成了一個(gè)很好的光開(kāi)關(guān)模型.
3. 2 在壓電化學(xué)傳感器的應(yīng)用
超分子化學(xué)的主客體適應(yīng)原理,在壓電化學(xué)傳感器中得到廣泛的應(yīng)用. 超分子用作壓電化學(xué)傳感器的敏感涂層,利用超分子的特殊空間結(jié)構(gòu),通過(guò)分子間的協(xié)同作用,對(duì)目標(biāo)分子進(jìn)行分子識(shí)別. 代寫(xiě)留學(xué)生論文 符合空間結(jié)構(gòu)的分析物被選擇性地吸附,可以明顯提高壓電化學(xué)傳感器的選擇性. 利用多種冠醚衍生物作為QCM 涂層測(cè)定有機(jī)蒸氣,如傳感器陣列、模式識(shí)別等,在二元、三元、四元有機(jī)蒸氣混合物中識(shí)別,預(yù)測(cè)結(jié)果較好,并用于定量分析. 利用單苯15 冠5 (B15C5) 、單苯18 冠6 (B18C6) 、二苯30 冠10(DB30C10) 涂于TSM 化學(xué)傳感器電極表面,可對(duì)39 種有機(jī)蒸氣進(jìn)行分析,其中B15C5 (涂載量12 mg)對(duì)甲酸的檢出限為20. 1μg/ L ,并具有很寬的線性范圍.
Dickert 等用涂B CD 的QCM 和SAW 測(cè)定四氯乙烯,測(cè)定下限可達(dá)幾個(gè)10 - 6 ( Y) . 以后,他們又用交聯(lián)B CD 作為QCM 的涂層測(cè)定氯苯,大量的二乙醚存在時(shí)(二乙醚- 氯苯的體積比為50 000∶1) ,不干擾測(cè)定,線性范圍10 ×10 - 6~500 ×10 - 6 ( Y) ,并用于監(jiān)測(cè)Grignard 反應(yīng)終點(diǎn). Nelli 等用間苯二酚杯芳烴衍生物作QCM 敏感涂層,對(duì)硝基苯有較高的選擇性,在相對(duì)濕度高達(dá)90 %和有H2 ,H2S ,NO ,SO2 ,CH4 , n - C4H1O 共存時(shí)不干擾測(cè)定. Dermody 等用多種杯芳烴衍生物,在SAW 石英表面分子自組裝成雙分子層,測(cè)定苯、氯苯、甲苯等. Pinalli 等用間苯二酚杯芳烴衍生物,測(cè)定氣相中酒精的含量,線性范圍1 ×10 - 3~4 ×10 - 3 ( Y) ,重現(xiàn)性好. Malitesta 等用分子印跡電合成聚合制備仿生QCM 傳感器. 姚守拙等用咖啡因(CAF) 作模板分子制成BAW 傳感器,對(duì)CAF 的響應(yīng)范圍為5. 0 ×10 - 9~1. 0 ×10 - 4
mol/ L ,在pH 8. 0 時(shí)檢出限5. 0 ×10 - 9 mol/ L ,回收率96. 1 %~105. 6 %[29 ] .
3. 3 超分子化合物的識(shí)別作用
所謂分子識(shí)別就是主體(或受體) 對(duì)客體(或底物) 選擇性結(jié)合并產(chǎn)生某種特定功能的過(guò)程,是組裝及組裝功能的基礎(chǔ),是酶和受體選擇性的根基. 互補(bǔ)性(complementarity) 及預(yù)組織(preorganization) 是決定分子識(shí)別過(guò)程的2 個(gè)關(guān)鍵原則,前者決定識(shí)別過(guò)程的選擇性,后者決定識(shí)別過(guò)程的鍵和能力.
對(duì)羧酸根、磷酸根的識(shí)別研究目的主要在于探討主體分子對(duì)氨基酸、肽、核苷酸等的識(shí)別,進(jìn)而研究對(duì)肽、核酸的催化水解反應(yīng). 大環(huán)多胺及其金屬配合物能很好地識(shí)別羧酸根、磷酸根的主體分子. 帶吖啶基團(tuán)的配合物,通過(guò)Zn2 + 配合物的超分子自組裝可對(duì)對(duì)二甲酸進(jìn)行選擇性識(shí)別. 如果在大環(huán)多胺環(huán)外還有可以配位的氨基,則它與Cu ( Ⅱ) 能形成更加穩(wěn)定的配合物. 化合物(結(jié)構(gòu)見(jiàn)圖1)與Co ( Ⅲ) 形成的配合物與PO4
3 - 能形成相當(dāng)堅(jiān)固的配合物. 因?yàn)榉肿幼R(shí)別的目的,這是系統(tǒng)可以作為一個(gè)能使磷酸鍵合位置移動(dòng)的新摸型[30 ] .
3. 4 超分子化合物作為分子器件方面的研究
分子器件是一種由分子元件組裝的體系(即超分子結(jié)構(gòu)) ,它被設(shè)計(jì)成為在電子、離子或光子作用下能完成特定功能的體系. 劉祁濤[31 ]用對(duì)苯二甲酸t(yī)erph 為配體,合成了[Cu2 (bpy) 2 (terph) ]Cl2·4H2O 晶體,其中bpy 為2 ,2′聯(lián)吡啶. 代寫(xiě)英語(yǔ)論文 應(yīng)用苯三甲酸( TMA) 為配體可以合成[Cu3 ( TMA) (H2O) 3 ] n 配位超分子晶體,為由配體超分子的途徑制造納米級(jí)的孔材料、實(shí)現(xiàn)納米反應(yīng)器的設(shè)想提供了可能.8 羥基喹啉、鄰菲咯啉的許多金屬配合物都具有熒光,且配合物穩(wěn)定. 把8 羥基喹啉或鄰菲咯啉引入大環(huán),由于兩者都具有獨(dú)立的配位功能,可以形成穩(wěn)定的超分子化合物,并進(jìn)一步發(fā)展為光化學(xué)器件.
3. 5 超分子化合物在色譜和光譜上的應(yīng)用
顧玉宗等[32 ]利用LB 技術(shù),以二十碳酸作輔助成膜材料,在疏水處理的P - Si 上分別制備了2 ,4 ,6 ,10 和20 層聚乙烯咔唑(PV K) 超分子膜. 對(duì)這種體系的表面光電壓譜(SPS) 研究結(jié)果表明,表面光電壓隨PV K膜層數(shù)的增加而增強(qiáng),在紫外區(qū)增強(qiáng)較為明顯,隨著膜層數(shù)的增加,表面光電壓有趨于飽和的趨勢(shì). 膜對(duì)基底的敏化主要是由于PV K的光導(dǎo)電性引起的. 楊揚(yáng)等[33 ]成功地用高效液相色譜法分離了某些超分子化合物合成過(guò)程中間產(chǎn)物富電子對(duì)苯二酚聚醚鏈(HQ) 系列產(chǎn)品.
3. 6 超分子催化及模擬酶的分析應(yīng)用
超分子的反應(yīng)性和催化性,與酶對(duì)底物的識(shí)別和催化底物參加反應(yīng)極相似. 代寫(xiě)工作總結(jié) 以模仿天然酶對(duì)底物的分子識(shí)別和高效催化活性為目的的模擬酶(或稱(chēng)人工酶) 研究近十多年來(lái)是生物化學(xué)和有機(jī)化學(xué)的重要課題. 其中對(duì)過(guò)氧化物模擬酶的分析應(yīng)用研究特別突出. 慈云祥等將氨基酸、蛋白質(zhì)、核酸,對(duì)某些金屬卟啉的模擬酶活性的影響加以應(yīng)用,并結(jié)合免疫分析技術(shù),建立模擬酶作示蹤物的酶免疫分析方法,或以模擬酶作非放射性探針標(biāo)記物建立核酸序列分析方法[34 ] .
3. 7 在分析化學(xué)上的應(yīng)用
Shinkai 等在研究硼酸衍生化卟啉的分子組裝行為,并用于測(cè)定糖分子構(gòu)型方面取得了許多成果.例如:四(4 硼酸基苯基) 卟啉( TBPP) 在水溶液中和糖分子存在下由π- π堆積成的聚集體,圓二色譜(CD) 的激子偶合帶( ECB) 符號(hào),對(duì)糖分子的絕對(duì)構(gòu)型有專(zhuān)一性,可檢測(cè)糖分子的絕對(duì)構(gòu)型等等[34 ] .
4 結(jié) 語(yǔ)
目前,超分子化學(xué)的理論和方法正發(fā)揮著越來(lái)越重要的作用,該學(xué)科的研究將更加緊密地與各化學(xué)分支相結(jié)合. 可以預(yù)見(jiàn),作為超分子化學(xué)起源的主客體化學(xué)將與有機(jī)合成化學(xué)、配位化學(xué)和生物化學(xué)互相促進(jìn),為生命科學(xué)、能源科學(xué)等共同做出巨大貢獻(xiàn);超分子化學(xué)方法在無(wú)機(jī)化學(xué)中的應(yīng)用,代寫(xiě)留學(xué)生論文 將使人們獲得多種具特定功能的配合物、晶體、陶瓷等材料;物理化學(xué)則要改變當(dāng)前超分子化學(xué)的定性科學(xué)現(xiàn)狀,從微觀和宏觀上把選擇性分子間力、分子識(shí)別、分子自組裝等過(guò)程用適當(dāng)?shù)淖兞窟M(jìn)行定量描述,從而提高人們對(duì)超分子化學(xué)的認(rèn)識(shí)和預(yù)測(cè)、控制能力,最終要尋求解釋超分子體系內(nèi)在運(yùn)動(dòng)規(guī)律和預(yù)言此類(lèi)體系整體功能的理論工具[2 ] .
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